热电（TE）材料可以直接将热转化为电能，对可持续发展具有重要意义。离子热电凝胶因其高热功率和优异的柔韧性而受到广泛关注。然而，较低的离子电导率和较差的机械性能严重限制了热电离子凝胶的应用。本工作中，我们通过离子液体EMIM:DCA调控聚乙烯醇（PVA）水凝胶的固体网络结构，显著提高了PVA/IL离子凝胶的离子电导率以及整体的热电性能和机械性能。重点研究了体系中PVA、EMIM:DCA和H₂O三者之间的相互作用以及纳米级固体网络的构建机理。EMIM：DCA不仅作为离子供体，而且通过强烈的水合作用使PVA与溶液之间产生相分离，导致PVA分子链高度纠缠。在纠缠点中，PVA链之间形成大量的氢键，诱导微晶区和纳米级固体网络结构的形成。因此，PVA/IL离子凝胶的离子电导率从0.77增加到2.78 S m⁻¹。DCA^-阴离子和PVA的-OH之间存在强烈的离子-偶极相互作用，而EMIM⁺阳离子与基体的相互作用则相对较弱，因此放大了正负离子间的扩散速率差异，热功率最高可达4.67 mV K^-1，PVA/IL-50% 离子凝胶的功率因数 （PF） 从 0.37 增加到 25.73 μW m⁻¹ K⁻²。此外，由于形成更多的物理交联点以及更小的微晶区域，PVA/IL离子凝胶表现出优异的拉伸强度 （2.03 MPa）、韧性 （∼4.46 MJ m⁻³），以及与人体皮肤相当的模量（0.64 MPa），有望大大拓宽离子热电凝胶的应用场景。

Yi Huang, Xing Zhao*, Jia-Le Ke, Xiang-Jun Zha, Jie Yang, Wei Yang*, Engineering nanoscale solid networks of ionogel for enhanced thermoelectric power output and excellent mechanical properties. Chem. Eng. J. 2023, 456, 141156. 录用时间：2022.12.24。

文章链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.141156