硫正极作为金属-硫电池的重要组成部分，具有高容量、绿色和灵活的加工方式等优势被广泛研究。相对于传统锂离子电池的嵌入式机理，硫正极在充放电过程中溶解-沉积机理会引起多硫化物不可控的吸附、扩散和沉积，从而严重影响硫正极的硫利用率和循环稳定性。为控制多硫化物的吸附和扩散，大量极性硫宿主材料被设计用于吸附多硫化物，从而抑制穿梭效应。然而，硫宿主多硫化物吸附点却不可避免地引起具有绝缘性的多硫化物在宿主材料上的不均匀沉积，逐渐恶化硫正极的电子传输路径，从而严重影响硫正极的循环稳定性。因此，系统和深入研究极性硫宿主材料上多硫化物的吸附、扩散和沉积对提高硫正极的硫利用率和循环稳定性具有重要意义。

本工作中，我们利用H₂S_n^-生成单质硫过程中和极性纳米材料的相互作用力，设计了具有相反梯度多硫化物吸附能力核壳结构的硫活性颗粒，并通过原位TEM，Raman 和 EIS等表征和电化学方法及lattice-based Monte Carlo模拟技术系统研究了多硫化物在两种不同梯度吸附能力的核壳型硫活性颗粒电极中的吸附、扩散和沉积行为。主要内容和创新点如下：

1.     发展了一种H₂S_n^-化学法原位合成硫活性颗粒，即H₂S_n^-氧化过程中与不同吸附能力的极性纳米颗粒按顺序吸附、成核和聚集合成正向核壳结构设计硫活性颗粒（多硫化物吸附能力从核到壳依次减弱，PCSD@SP）和负向核壳结构设计硫活性颗粒（多硫化物吸附能力从核到壳依次增强，NCSD@SP）。

2.     系统研究和对比PCSD@SP和NCSD@SP电极在充放电循环过程中的多硫化物吸附、扩散和沉积行为，发现PCSD@SP更能有效控制多硫化物的吸附、扩散和沉积，为金属-硫正极中的硫活性颗粒设计提供指导。

3.     模拟电池在实际使用过程中的不间断的暂停充放电行为，并研究上述条件下硫正极在循环过程中的容量稳定性和电极形貌演化。

Lanxiang Feng^#, Peng Yu^#, Xuewei Fu, Zheng-Min Zhang, Kenneth Davey, Yu Wang*, Zaiping Guo*, Wei Yang*, Regulating Polysulfide Diffusion and Deposition via Rational Design of Core-Shell Active-Materials in Li-S Batteries [J]. ACS Nano.录用时间：2022.04.25

全文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c00882。