高功率和高频率电子器件的快速发展与布局对热管理材料的散热能力提出了更高的要求。具有超高面内热导率的聚合物基导热复合材料是电子散热应用的理想候选材料。然而，由于复合材料中存在复杂的界面，限制了其热导率的显著提高。因此，亟需通过有效的界面工程来大幅降低填料-基体和填料-填料界面热阻从而制备高性能导热复合材料。

将功能性填料与聚合物基体复合所引起的热导率提升幅度往往不尽人意，这主要是因为填料与基体之间的固有界面以及相应的填料-基体界面热阻在很大程度上限制了复合材料热导率绝对值的提升。因此，有效的界面工程是提高填充型导热复合材料热导率的关键。填料的表面功能化是增强界面相互作用（包括氢键作用、π-π作用以及共价键作用）的最常见策略，从而在填料-基体界面处构建出界面热阻降低的声子传输通道。与原始的范德华力相比，上述更强的界面相互作用使得复合材料的热导率显著提高。除了填料-基体界面热阻之外，填料-填料界面热阻在复合材料热导率的增强中同样起着决定性作用。未经处理的填料主要通过较弱的范德华力相互重叠，导致接触界面处存在严重的声子散射和界面热阻。通常，填料改性可以增强界面相互作用，并提供共振原子运动以减少声子散射。根据接触面积的不同，面接触具有更大的接触重叠面积，更加有利于声子的传输。因此，具有大纵横比的填料有利于直接构建具有低填料-填料界面热阻的导热通路，利用微片状填料来制备具有互通填料网络的导热复合材料更具优势。尽管可以通过填料的共价和非共价改性来实现界面热阻的工程化，但其制备过程通常复杂，并且在很大程度上会降低填料的本征热导率。因此，将具有大纵横比的导热填料和填料与基体之间的界面相互作用增强相结合，为开发导热复合材料的可行方案。

通过冷冻膨胀剥离策略，利用芳纶纳米纤维（ANF）聚合物分散液与二甲基亚砜（DMSO）晶体之间的摩擦直接将膨胀石墨（EG）剥离成大尺寸石墨微片（F-GMP），同时开发了一种一锅法来制备含有ANF和高质量F-GMP的稳定前驱体浆料，用于进一步制备高导热、优异热稳定性的纳米复合薄膜。界面π-π相互作用的设计有助于制备大尺寸F-GMP并与ANF结合，从而显著降低填料-填料和填料-基体界面热阻，并开发出具有优异面内热导率和机械性能的导热复合材料。具体而言，F-GMP和ANF的原始官能团可通过π-π相互作用增强界面热传递并降低填料与基体之间的界面热阻；大尺寸的F-GMP有利于直接构建重叠互通的高传热填料网络，从而降低填料与填料之间的界面热阻。该复合薄膜展现出前所未有的高面内热导率（56.89 W/mK）和热导率增强效率，其出色的散热能力表明其在电子热管理方面具有潜在的应用价值。该工作展示了一种用于高效生产高质量、大尺寸的石墨微片及其高稳定性前躯体浆料和高性能导热复合薄膜有效策略。

Y.-Y. Song, N. Jiang, S.-Z. Li, L.-N. Wang, L. Bai, J. Yang* and W. Yang*, Ultra-high thermally conductive graphite microplatelet/aramid nanofiber composites with reduced interfacial thermal resistances by engineered interface π-π interactions, Mater. Horiz., 2025.

全文链接：https://doi.org/10.1039/D5MH00070J