丝素蛋白纳米纤维（SNF）因其优异的力学性能、生物相容性和可降解性，被认为是构建多孔材料的理想原料。然而，传统SNF的制备方法存在产率低、结构破坏严重或使用有毒溶剂等瓶颈，限制了其规模化应用。本研究中，我们创新性地将氢键小分子（如水、甲醇、乙醇）引入盐酸胍/尿素型深共熔溶剂（DES）体系，重构其氢键网络结构，从而显著提升了SNF的剥离效率。研究发现，当体系中添加30 wt%水时，所得SNF的平均直径由239±184 nm降至109±27 nm，剥离产率高达98.3%。这一显著提升归因于水分子对 DES 内部氢键结构的调控作用。水分子的加入可以降低 DES 体系黏度并增强质子转移能力，从而促进丝纤维内部氢键的断裂与SNF的剥离。该方法所制备的 SNF 保留了天然丝素蛋白的多层级结构和 β-折叠晶体结构，赋予其优异的力学性能和热稳定性。通过真空抽滤法构建的SNF薄膜不仅具备良好的柔韧性和机械强度（拉伸强度达34 MPa）。这些多孔膜还展现出优异的微塑料去除能力，通过尺寸排除和吸附相结合，去除率超过 91%。这项工作证明了 DES/水混合物作为可持续的溶剂系统，为开发自上而下的方法制造 SNFs，同时保持其天然结构完整性提供了一种方法。此外，它还为高性能 SNF 材料的大规模制备提供了一条可行的途径，特别是对于水净化应用，其中高效去除微塑料至关重要。

Wen-Qian Lian, Zi-Yang Fan, Sheng He, Shu-Ling Yang, Gui-Chuan Wei, Rui-Ying Bao*, Wei Yang*, Facile Exfoliation of Silk Nanofibrils Enabled by Hydrogen Bond Network Reconfiguration in Deep Eutectic Solvent/Water Systems. Biomacromolecules, 2025. 全文链接：https://doi.org/10.1021/acs.biomac.5c01371