通过氢键重构同步修复芳纶纳米纤维薄膜的本征热导率与力学性能

发布时间:2026年03月10日

轻质、柔韧且兼具热稳定性的高性能导热材料,是推动5G通信、高功率电子及柔性可穿戴设备持续发展的关键。当前,高分子基导热材料的研究主要聚焦于复合材料的填料结构调控、界面性能优化以及高本征导热高分子材料制备等方向。其中,开发高本征导热高分子,是突破高分子基导热材料性能的根本路径。然而,要在保持良好加工性与柔韧性的同时,同步实现高本征热导率与优异机械性能,仍面临重大挑战。

由于高分子材料中松散的原子排列、分子链的盘绕和缠结及链端界面缺陷等因素,限制了声子在高分子内部的高效传输。因此,高分子的本征热导率通常低于0.5 W m-1 K-1。氢键作为广泛存在于高分子材料中的非共价相互作用,凭借其动态可逆性与方向性,在同步调控导热性能与力学性能方面展现出独特优势:一方面,氢键密度与空间分布的精准调控可有效减少声子散射,提升热传导效率;另一方面,链间氢键网络的强化能够增大分子间有效接触面积,提升力学承载能力。聚对苯二甲酰对苯二胺(PPTA)凭借其刚性共轭主链结构和链间强氢键网络,兼具高本征热导率、强机械性能、热稳定性与良好加工性,其纳米化衍生物-芳纶纳米纤维(ANF)及其复合材料因而备受关注。然而,由于ANF在解离和再质子化组装过程的酰胺水解副反应以及分子链缠结与无序堆积,严重限制了氢键网络的重构,使得其本征结构与性能未得到充分恢复,进而导致ANF基复合导热材料的绝对热导率与机械性能未能真正发挥其潜在优势。

针对上述核心问题,采用热退火加工策略,以热能驱动分子链运动,探究温度场对ANF薄膜多级结构重构的影响规律。研究发现,在200 ℃优化退火条件下,可有效引导体系向热力学稳态转变,进而实现分子链取向、结晶度提高及氢键网络优化。最终,ANF薄膜的本征热导率可达6.16 W m⁻¹ K⁻¹,与未退火前相比提高了45.3%,抗拉强度高达262.9 MPa,协同提升了其导热性能与力学性能。在此基础上,研究进一步证明,退火诱导的有序分子链构象能够增强PPTA分子链与石墨微片(GMP)之间的π-π相互作用,有效降低填料/基体界面热阻;由此制备的ANF/GMP复合薄膜在40 wt%的填料含量下实现了高达68.06 W m⁻¹ K⁻¹的面内热导率与165.0 MPa的拉伸强度,综合性能大幅超越已报道的高分子基导热复合材料。

 

N. Jiang, Y.-Y. Song, M.-Y. Pu, H. Cao, Y.-J. Fu, L. Bai, J. Yang*, W. Yang*, Synchronous repair of intrinsic thermal conductivity and mechanical performance of aramid nanofiber films through hydrogen-bonding reconstruction, Mater. Horiz., 2026.

全文链接https://pubs.rsc.org/en-gb/content/articlelanding/2026/mh/d5mh02042e